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在光催化组成双氧水方面获得重要发展,研讨效果“聚酰亚胺气凝胶经过光催化氧化复原循环的新途径高效组成双氧水”在Nature Communications宣布。论文榜首作者为博士研讨生迟文文和董玉明教授,通讯作者为董玉明教授和朱永法教授。
使用有机半导体光催化剂进行人工光组成制备双氧水是一种绿色可继续的办法。但是因为两电子氧气复原反响缓慢的本征特性,光生电子还未与水中溶解氧触摸就极端容易与空穴复合,严峻约束了量子功率的进步;一起氧气复原进程包含两个竞赛反响,即单电子途径(生成超氧自由基)和四电子途径(生成水),降低了氧气复原为双氧水反响的选择性。这样一些问题导致了光催化制备双氧水的功率较低、难以满意使用需求。在绿色植物中,光生电子被氧化复原活性物种有用使用,降低了电子空穴复合和进步量子功率。因而,使用氧化复原中间体驱动氧气复原反响生成双氧水是抱负的反响途径。
根据上述考虑,该论文规划了含有类蒽醌结构的聚酰亚胺气凝胶光催化剂用于高效光组成制备双氧水,而且提醒了阴离子自由基中间体介导的光催化氧化复原循环新途径。经过多种原位表征和理论核算,证明了中间体介导的氧化复原循环不只加强了氧气的吸附,还降低了氧气复原为双氧水反响的能垒,然后明显进步全体反响活性。完成太阳能到化学能的转化功率为0.92%,在420±10 nm处的表观量子功率为14.28%。聚酰亚胺气凝胶微观结构光催化资料结构稳定性很高、易于加工,显现了杰出的规模化使用潜力,面积为0.5平方米的自支撑聚酰亚胺气凝胶露出于天然光照6小时,光组成H2O2才能可达34.3 mmol m2。
此外,近期该团队在光组成双氧水方面展开了系列作业,研发了多种有机半导体光催化新资料,在促进水分子高效氧化、增强氧气供给与复原、进步光生电荷别离功率等方面提出了新思路,在环境与动力催化范畴具有极端严重的参考价值,相关论文在Nature Energy、Advanced Functional Materials、Advanced Energy Materials、Applied Catalysis B: Environment and Energy 等刊物宣布。上述作业得到了国家天然科学基金等科研项目的支撑。
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